铈基材料中4f电子局域/巡游特性

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在含有f电子的镧系和锕系金属间化合物中，电荷、自旋、轨道、晶格等自由度的强烈耦合可导致重费米子态、磁有序、非常规超导、非费米液体行为等多种量子态。铀、钚等材料复杂的物理和化学性质也与f电子特性及其随外界条件的转变具有密切联系。f电子的局域-巡游特性是理解这些奇异量子现象的关键因素。重费米子CeMIn₅(M= Co, Rh, Ir)家族是研究f电子局域/巡游特性及超导和磁性相互关系的重要体系。在该体系中，CeCoIn₅和CeIrIn₅均为超导体，而CeRhIn₅为反铁磁体。此外，f电子在高温下表现为局域的磁矩，随着温度的降低会逐渐与导带电子发生相互作用，形成重的准粒子。f电子随温度所发生的这种局域-巡游转变虽然已经得到动态平均场理论的证明，但是到目前为止仍未有实验结果进行验证。通过实验与理论的密切配合，我们对铈基115体系几种母体化合物的电子结构进行了系统研究，取得了一批创新性成果。

1  首次观测到随着温度的降低f电子从局域向巡游转变的整个过程

f电子在高温表现为局域的磁矩，此时的费米面是不包含f电子贡献的“小”费米面，随着温度的降低，局域的f磁矩与导带电子发生相互作用，形成了复合粒子，f电子与导带电子共同参与到费米面的构建中，形成了包含f电子贡献的“大”费米面。我们利用角分辨光电子能谱技术对CeCoIn₅开展了大范围变温研究，发现在高温下能带主要是由色散较快的导带贡献，随着温度的降低，在费米能附近f电子谱重逐渐增强，在低温形成了弱色散的杂化带。通过与其相应的La基化合物LaCoIn₅电子结构的对比，我们发现f电子对费米面的贡献主要在布里渊区的中心处，如图1所示。

2  揭示了铈基115化合物在晶体场效应下劈裂产生的不同能级

在4f电子材料中，f电子在自旋轨道耦合的作用下会劈裂成J=5/2和J=7/2两个能级，两者之间的能级差大约为0.28 eV。在四方晶格环境下会发生进一步的劈裂，形成7个具有双重简并的态。由于这几个能级之间的能量差较小，在实验上较难直接观测到。我们利用偏振光电子能谱技术在CeRhIn₅体系中观测到J=5/2劈裂产生的晶体场劈裂能级。同时在CeIrIn₅中直接观察到J=5/2和J=7/2在晶体场作用下产生的7个分裂能级。

3  揭示了4f电子材料中杂化强度的微小变化如何决定体系的基态性质

       在重费米子CeMIn₅(M= Co, Rh, Ir)中，CeCoIn₅和CeIrIn₅均为超导体，仅有CeRhIn₅为反铁磁体。如何理解位于中间的Rh化合物中磁有序态的存在，是目前一个未被认知的问题。我们通过对Ce基115体系的几种化合物及母体材料CeIn₃的电子结构的系统研究发现f电子与导带电子杂化强度的大小对于体系的基态性质起着尤为显著的作用，在CeCoIn₅和CeIrIn₅中靠近费米能附近能带发生了明显的弯曲，这也是f电子与导带电子发生杂化的明显标志，而在CeIn₃和CeRhIn₅中并未观察到该种现象，如图3所示。