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双脉冲太赫兹波时域光谱单次探测技术
文章来源：科技信息中心编辑室 时间：2019-05-13 访问数:
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时间分辨光谱技术是超快动力学过程实验研究重要的技术手段之一，通过在微秒到皮秒(10-6~10-12 s)范围内获取目标的物理参数随时间变化的规律，从而加深人们对物质在强激光、高压等极端条件下相关性质或特性的认识。脉冲式太赫兹波由于具有脉宽超短(约1 ps或更短)、覆盖频谱很宽(0.1~3 THz或更高)的特点，因此具有时间分辨率高、光谱信息丰富的优点，是开展超快动力学过程研究的一种重要的时间分辨光谱诊断工具。目前比较成熟的太赫兹光谱技术可用于如光激发载流子、晶格相变等可重复过程的研究。而对于例如含能材料化学反应、激光诱导材料损伤、冲击波作用下材料结构相变等只发生一次、或难以精确重复的超快过程，无法采用上述技术获取超快过程的动力学特性。原因是目前现有的太赫兹时域光谱诊断技术不具有对单发次超快过程进行时间分辨诊断的能力：(1)传统的时间分辨太赫兹时域光谱诊断技术是对可逆物理过程的重复多次测量，无法应用于爆轰产物动态演化等单次超快过程的研究；(2)太赫兹单脉冲探测技术只能实现对单发次超快过程单一时刻的瞬态测量，无法实现多个时刻的瞬态诊断，无法提取出动态过程信息。
本文针对现有太赫兹光谱技术的局限，开展具有多时间点瞬态太赫兹光谱诊断技术研究并成功攻克这一难题。文章综述了团队提出并实现的“双脉冲太赫兹波时域光谱单次探测技术”，并从实验上证明了该技术对单次超快过程两个时间点进行瞬态光谱诊断的能力。
1 建立了高能激光泵浦非线性晶体产生太赫兹波输出的理论模型
首先，我们提出了一种新的三维理论模型，利用该三维理论模型研究了波面倾斜系统中800 nm飞秒激光泵浦下，铌酸锂晶体三光子吸收产生的自由载流子对太赫兹波产生的影响。该模型同时考虑了：(1)泵浦光的高斯时间-空间分布；(2)晶体特殊楔形形状；(3)晶体和角色散导致的泵浦光脉冲宽度随着传播距离的展宽；(4)相位匹配。最优化的泵浦光脉宽约为500 fs，长脉宽激光泵浦时采用大光斑泵浦可以获得更高的转换效率。在更高能量密度激光泵浦下，我们发现自由载流子出现了饱和效应，并讨论了载流子饱和效应情况下太赫兹波产生效应和单脉冲能量随泵浦激光能量的变化规律，结果表明当泵浦激光能量密度超过10 mJ/cm2时，产生的太赫兹波能量随泵浦光能量的增加而增加，利用波面倾斜系统有可能获得mJ量级的太赫兹脉冲辐射。
然后，我们提出了一种柱面望远镜波面倾斜系统(见图1)，能够允许采用更高能量激光泵浦，用于产生高能量太赫兹脉冲辐射。在该系统中，有效降低了高能量激光泵浦下的载流子饱和效应，在超过4~100 mJ的大泵浦能量范围内保持了较高的太赫兹波转换效率。研究并给出了800 nm飞秒激光泵浦下系统的最优化泵浦激光脉冲宽度和晶体工作温度，分别为400 fs和150 K。在800 nm飞秒激光泵浦条件下，利用提出的柱面望远镜波面倾斜系统获得了单脉冲能量达到0.19 mJ(见图2)，最高转换效率0.27%的太赫兹脉冲辐射(见图3)，并详细讨论了柱面望远镜系统和传统透镜系统的太赫兹波转换效率随泵浦光能量的变化规律。提出的柱面望远镜系统同样可以用于其它波长(如1 030 nm)泵浦的波面倾斜系统，从而在高能量激光泵浦下保持较高的太赫兹波转换效率，获得比传统透镜系统更高的太赫兹脉冲辐射。
2 建立了倾斜脉冲前沿太赫兹脉冲单次探测优化模型
对于THz的频谱分析，一个最关键的特征参数是频谱分辨率，特别是有关单脉冲诊断的应用。因为THz脉冲首先在时域上被测量然后它的频谱信息通过傅里叶变换得到，所以频谱分辨率由时间窗口，也就是整个测量的时间宽度，所限制。在我们的实验方案中，THz脉冲的单脉冲测量是基于色散元件的波前倾斜来实现的。这项技术最早提出是利用棱镜来实现的，那时，时间窗口非常小。随后，利用透射光学光栅作为色散元件增加了脉冲波前的倾斜角并获得了23.8 ps的时间窗口。为了得到更好的频谱分辨率，我们使用的波前倾斜实验方案需要优化以得到宽的时间窗口。本小节将详细讨论基于光学光栅衍射和透镜成像的优化方案，而可得到的时间窗口和最优参数由两个参数来决定。
图4说明了脉冲波前倾斜的方法，其中波前倾斜的探测脉冲是通过光学光栅产生的，然后它通过一个成像透镜成像在EO晶体上。在这样的配置里，除了时间窗口被产生以外，被衍射后的探测光束在传播过程中也被显著展宽，但仍要求在EO晶体上的探测脉冲直径很小，所以我们在优化频谱分辨率的时候必须将孔径参数和成像参数考虑起来。光栅衍射后的时间窗口由光栅衍射参数和光束直径决定。首先，衍射角β由光栅方程决定，通常用m = 1。由于光栅的衍射，衍射后的飞秒激光脉冲的光强脉冲波前被倾斜了，而不再正交于它的传播方向。倾斜程度可以用脉冲波前和传播的正交方向的夹角θ来量化(θ = 0表示没有倾斜)。
时间窗口与光束直径和刻线密度成正比，与入射角的余弦成反比。因此为了增加时间窗口，应当尽可能增大入射角，并使用更高刻线密度的光栅。第一个限制因子是由于光束需由一个成像透镜收集，所以其光束直接不能超过透镜的孔径。在透镜处的光束直径Wf与传播距离d0以及飞秒激光脉冲谱宽所对应的衍射角宽度δβ = δλN/cos β有关系
其中，δλ是激光脉冲的谱宽。当入射角很小或者很大时，光束直径Wf具有较大的值，而当入射角居于中间范围时，其值较小。另外一个必须要考虑的限制因子是EO晶体的直径必须小于THz波束的直径，以便THz辐射场可以覆盖并调制大部分的波前倾斜脉冲从而不浪费时间窗口。在EO晶体处的探测脉冲直径与光栅到成像透镜(物镜)的距离d0有关系：
很显然，选用更长的物距d0可以减少光束直径Wi，但是太远的距离又会导致在透镜前的直径Wf过大。因此应选择焦距较小的成像透镜。我们在设计中使用了f = 50 mm的透镜，因为在成像透镜的后面使用了一块ITO玻璃(在玻璃片上有一层ITO薄膜)来使THz波束和NIR探测光束共线传播，所以由于空间限制，无法使用f < 50 mm的成像透镜。
使用的成像透镜的孔径是25.4 mm，所以结合以上的分析在Wf的限制下，最终选择参数为物距d0 = 5f = 250 mm，入射角为25°。当入射角减少时，时间窗口会减小，Wf会增加；而当入射角增大时，Wi会增加。在Wf的限制下，适合的最长物距为250 mm。如果成像透镜的焦距更短或者孔径更大时，直径Wi可以进一步减小，而这依赖于THz波束和NIR光束更加紧密耦合的设计。最终的优化参数见表1。
3 建立了一种基于角度复用的太赫兹双脉冲产生及时域光谱单次探测技术
对于单脉冲事件的时间分辨THz光谱诊断，在一个脉冲实验内我们必须用不同时间间隔的有序的THz探测脉冲来探测目标，并对每个THz子脉冲进行单脉冲测量。只能通过这种方法才能从测量的THz信号中导出该超快过程的动态光谱信息。为了产生或者探测THz脉冲串，一个最直接的方法是将飞秒激光串分一束去与非线性晶体发生作用从而产生THz脉冲串，同时也分一束飞秒脉冲串给电光采样探测晶体用以探测THz信号。但这会给THz脉冲的产生造成我们所不希望的非线性相互作用，晶体对第一个脉冲的响应可能会持续足够久以至于对接下来的飞秒激光脉冲的响应产生不同的影响，而导致THz子脉冲的一致性被破坏。从另一方面来说，对于单脉冲探测，我们必须用超快帧率的相机来区分并记录每个子探测脉冲。而当脉冲的分开间隔在皮秒量级时，这是不现实的。在这里，我们选择角分复用的方法来产生THz脉冲串和实现它们的单脉冲探测，这样的话可以避免不希望的非线性相互作用而且也不再需要超快帧率的相机，因为该方法的THz脉冲是在非线性晶体的不同区域产生的，子探测脉冲在空间上是分离的。图5给出了设计的实验装置示意。
我们利用脉冲倾斜脉冲波前泵浦镁掺杂铌酸锂晶体(MgO:LN)技术来产生THz脉冲串。在我们的装置中，两个近红外子脉冲被导向到透镜的不同部分(在垂直方向上)，两个子脉冲在垂直方向上被分开。这种情况下，在晶体中两个飞秒脉冲不会发生非线性相互作用。两个THz脉冲在晶体内部产生。由于非共线相位匹配，它们从LN晶体侧面出射并且平行传播，如图5(d)所示。图5(e)给出了由经透镜成像在THz相机(工作频段位于1~7THz的微型热辐射测量阵列)上的THz脉冲串的横截面。从图中可以发现它们几乎有着一样的光束尺寸和能量。泵浦激光脉冲的直径很小而且几乎一致，所以产生的THz脉冲有非常大的发散角，它们在自由空间的传播可认为是两者的重叠，也就是THz脉冲串。THz脉冲串在自由空间约传播，最后经由离轴抛物面镜(PM)汇聚到探测<110>碲化锌(ZnTe)晶体上，如图5(b)。ZnTe晶体和PM间的距离与PM的焦距相等，所以两个THz子脉冲在晶体上相互重叠。由THz相机测量的THz波束在ZnTe晶体上的直径约2 mm。
通过波前倾斜探测技术的角分复用来实现THz脉冲串的单脉冲探测。波前倾斜探测基于时间到空间的映射，图5(f)说明了它的操作原理。在这里我们利用刻线密度为1200 l/mm的光学光栅来产生波前倾斜探测脉冲串。从图5(a)中出来的探测脉冲串B2被导向到光栅的不同位置(在垂直方向上)，其第一级衍射光束通过的透镜成像在ZnTe晶体上，如图5(b)和(c)。探测光束的子脉冲受THz子脉冲调制，被一个f2 = 50 mm共焦透镜再次成像到CCD相机的不同位置上。由THz脉冲引起的偏振态变化由一对偏振器来分析，它们的透射轴相互正交，分别放置在EO晶体之前和之后。在第二个偏振器之前有一个四分之波片，它用以补偿应力导致的双折射效应并用THz波形进行线性测量而非二次测量。以上便是实现两个THz子脉冲的单脉冲探测的方法。角分复用的方法将随后的NIR探测脉冲区分到不同的传播方向，因此可以使用传统CCD相机来记录NIR探测脉冲而不再需要极高帧速的相机。该方法的另一个好处是，THz子脉冲的时间间隔可以在ps~ns量级精准地控制，这比最近发展起来的利用快速肖特基二极管来实现高速THz脉冲探测要快得多，因此可实现在ps~ns时间尺度对超快不可逆或单脉冲事件的光谱诊断。
图6(a)和(b)给出了单脉冲测量得到的THz脉冲串的第一个和第二个子脉冲的典型波形。在垂直方向可以清楚地观测到一些条纹，它们是THz脉冲的振荡。图6(c)和(d)给出了THz子脉冲波形的数据垂直累积的结果，同时给出了传统的EO采样方法的结果作为对比。在此，时间轴可用一个简单的几何方法来标定(延迟线移动1 mm，轨迹的峰值位置改变301个像素)，时间窗口约20 ps，时间分辨率为22.1 fs/pixel，奈奎斯特频率为22.6 THz，频谱分辨率为0.05 THz。注意到频率分辨率受探测波束的直径尺寸的限制，这可以通过使用更大直径的探测波束和更大的缩倍率来得到提高。图6(e)和(f)给出了每个THz子脉冲相应的功率谱，同时也给出了EO采样方法的功率谱。
在时域中可以看到由于水蒸气吸收所引起的振荡。在频域中，频谱宽带超过了2.5 THz。在图6(e)和(f)中的灰色虚线是基于HITRAN数据库的水吸收功率谱曲线。在探测的THz脉冲频谱中，有几个与水吸收相关的极小位置分别为0.56，0.75，1.16，1.41，1.67，1.90以及2.26 THz。系统的性能参数如表2所示。我们注意到，两个THz子脉冲间的时间间隔和分辨率主要由机械延迟线决定。在我们的系统中，延迟线最大的延迟距离是0.3 m，所以时间间隔的上限是1 ns。如果使用更长最大延迟距离的延迟线可以获得更宽的时间间隔。
对用于诊断，特别是对于单脉冲事件，来说，SNR是非常重要的指标。我们的系统利用总能量为1 mJ飞秒激光和1 mm后的ZnTe探测晶体，使SNR达到了约400∶1，其中噪声来自于由于空气流动或机械振动所导致的探测光束的能量波动和指向的波动。为了提高SNR，可以降低噪声，其中一个方法控制光束质量。通过对探测光束的空间滤波，噪声水平会显著降低。用质量更好的ZnTe晶体也会抑制噪声水平。我们近期的单脉冲实验利用10 mJ的飞秒激光系统得到了更好的噪声抑制效果，SNR达到了1400∶1。
4 典型应用
作为一个应用示例，我们在我们的系统上对一个硅片样品进行光泵浦THz脉冲串探测测量。这个超快过程包括了光生载流子的产生和衰减，期间样品的电导率在THz频段会发生显著的变化。通常都是采用传统的THz-TDS系统来研究这类过程，在此，我们利用这个过程来检验我们系统的动态THz光谱诊断能力。
通过将获得的THz波形与参考信号进行对比可以得到样品的瞬时介电常数ε(ω)。图7(a)和(b)给出了不同条件下样品介电常数的实部和虚部。注意，为了清楚起见，图中的部分线向上平移了一些。导出的数据包含非常丰富的信息。首先，没有泵浦的情况下，两个THz子脉冲都探测了样品的平衡状态，所以得到的介电常数应该是一样的。相似地，在泵浦情况下，第一个THz子脉冲同样也探测了样品的平衡状态，所以相应的介电常数也应当与没有泵浦时得到的数据一样。我们可看到，最终导出的数据证明了这一点，在0.1~1.0 THz频谱范围内，获得的介电常数约为11.6，这与文献相符。数据的一致性也反映出我们的系统可以正确地获得时域波形，那么频谱信息也可以被导出来。其次，我们可以看到，在泵浦之后，介电常数的实部显著减小，而虚部在0.2~0.8 THz范围内呈现负值。这是由于样品顶部导电薄层的光生载流子导致的。在此条件下，对于光生载流子来说，介电常数不是一个合适的特征参数。考虑到这个问题之后，通过比较泵浦前后第二个THz子脉冲的波形，我们导出了薄层的电导率σ(ω)。光生载流子的特征参数分别为ωp = 2.80 THz，τ = 0.40 ps，c = 0.823。
